【用于核素测量中的切连科夫计数技术】
当一个带电粒子通过透明介质，它的速度比相同介质中光的速度还大时，就产生切连科夫辐射。该效应是前苏联П．А．Чepeнкoв于1934年发现的，И．Тамм和И．Φраhк对此作了理论研究。切连科夫辐射的研究和应用，一直是高能物理学家的领地，直到现在，切连科夫计数器仍然是探测高能质子和介子的重要手段。后来，人们领悟到，在水溶液中许多β放射性核素能产生切连科夫辐射，可以利用它进行核素的测量。利用切连科夫计数法测量β放射性核素，有以下几点优于普通液闪方法：直接在水溶液中计数，不用加入有机闪烁液，成本低，无毒性；制备测量样品简便；测量瓶中可充满待测溶液，有效灵敏度高；计数后的溶液可以回收，继续进行化学操作。此外，实验室中普遍拥有的液闪装置不经改装就可应用，不用专门添置设备。这些优点推动了此项研究工作的发展。到70年代末，这种测量方法已达到成熟阶段，对一些影响因素，如溶剂的折射系数和体积的影响、淬灭及其校正、波长移动剂的使用，都做了比较详细的研究，并确定了单一核素的计数条件。近期研究工作集中于扩展应用领域以及多核素混合物的测量。
发生切连科夫辐射的条件为 βn＞1 式中β为粒子运动的相对速度(粒子速度／光速)；n为透明介质的折射系数。对于相对论电子，β和电子能量E(keV)有关：
如介质是纯水，n=1．332，于是电子形成切连科夫辐射时，β必须大于0．7508，由此得到E=263keV．这就是说，只有能量大于263keV阈能的电子才能形成切连科夫辐射。
切连科夫辐射的另一个重要性质是有很强的方向性，它相对粒子运动方向成θ角发射：
由式(2)可知，随电子能量增加，β接近1，cosθ接近0．7508。由此得到，电子引起的切连科夫辐射的最大发射角在水中为41．3℃。切连科夫过程产生的光子有着确定形状的连续谱分布。理论上，这个谱从X射线一直延伸到微波范围，和计数测量有关的主要部分处在近紫外到蓝色的区域。人们所熟悉的围绕着游泳池反应堆堆芯的蓝色亮光，就是切连科夫辐射。普通的液体闪烁计数装置不需任何改装就可进行切连科夫计数测量，普通液闪测量3H的仪器设置，对于大多数核素的切连科夫计数都是满意的。由于切连科夫辐射的方向性，仪器在单管型式下计数会有高的计数效率，但本底却增大许多。所以，在实际应用中几乎全都设置于符合型式。测量中普遍应用体积为20ml的标准尺寸的液闪测量瓶。瓶子的材料以聚乙烯为最佳，这种材料能使方向性很强的切连科夫辐射发生散射，并且对紫外光的吸收也小，所以，计数效率高且本底低，低钾玻璃瓶的本底次之，普通玻璃瓶最高，但由于价格低廉仍在大量使用。本底计数率(min－1)由于仪器及测量瓶的不同，在几到几十个之间变化。由切连科夫过程影响探测效率的因素有阈能、方向性和光子产额。在水中只有大于263keV的β粒子才能产生切连科夫辐射，因此，核素放出的β连续谱中低于阈能的β粒子将不能被探测。另外，切连科夫过程的光子产额相当低，辐射方向性也不利于光的收集，因此发射低、中能β粒子的核素的探测效率都较低。这是切连科夫计数法的一个缺点。实验测定一些核素的探测效率结果表明，由于核素的β能量的不同，探测效率有很大差别。可以采取一些措施提高中低能核素的探测效率。如选择折射系数高的溶剂作计数介质以降低阈能；应用波长移动剂，减弱切连科夫光的方向性并减少吸收。这些措施都收到了明显效果。另外，影响探测效率的设备因素诸如仪器的放大增益及窗宽的设置、样品体积、测量管的材料等都值得注意。和普通液闪比较起来，切连科夫计数样品的溶剂选择有更大的自由度。实际上，任何透明液体都能用来做为切连科夫辐射的产生介质。对溶剂的主要要求是，它在蓝色和近紫外谱区能传输辐射能量且只有小的衰减。β粒子形成切连科夫辐射的阈能仅依赖于溶剂的折射系数。在高折射系数的溶剂中其阈能变低。这样，在核素发射的β连续谱中有更多的部分被计数，计数效率将增加。对中低能核素，其效率的提高是很显著的。人们发现，甲基水杨酸(常温下是液体)是一种很好的切连科夫计数介质。它有高的折射系数(1．522)，并具有波长移动剂的作用，可大大提高中低能核素的探测效率。实验发现，对18Fβ+(635keV)和36Cl(709keV)，效率提高了几十倍，可达80%～90%，接近普通液闪水平。为了得到可重复的测量结果，计数溶液的体积是一个必须控制的参数。每个研究者须要通过实验确定所用装置的体积效率函数。从一些核素的体积效率曲线图中可以看出，β核素的能量越低，体积的影响越大。切连科夫计数中体积效应比普通液闪更显著。在应用标准液闪瓶的计数系统中，曲线在接近10ml处通过最大值。但是对于一个给定的低水平液体样品，人们往往采用最大可能的体积，以求达到更低的探测限。γ射线和低原子序数的物质，例如水的相互作用，主要通过光电效应和康普敦散射过程产生次级电子。当这些次级电子能量超过263keV阈能时，切连科夫辐射就发生了。H．H．Ross(1969)用51Mn(没有β辐射)作了实验，其计数效率为5．4%，其中2．4%来自溶剂和γ射线的作用，2．1%来自样品瓶的玻璃，0．9%来自光电倍加管的窗。γ射线的响应和β粒子形成的切连科夫事件在最终效果上是相同的。可以说，β－γ核素较纯β核素只增加了一些额外的探测效率。如果在水中加入高原子序数的物质，γ射线产生的次级光电子和康普敦电子就增加了，其探测效率将提高。这样有可能作为探测γ放射性核素的手段。某些物质具有波长移动剂的性质，它吸收短波长的光(如近紫外光)，并在可见光区域各向同性地再发射，这种化合物叫做波长移动剂。在切连科夫计数溶液中加入波长移动剂后，紫外光的吸收和切连科夫光的方向性都减弱了，使计数效率得到提高。这对低能β核素的测量是有价值的。4－甲基伞形酮以及一些萘二磺酸的衍生物已成功地用于此目的。应用波长移动剂将带来某些弊病，比如，制样的简单性丧失了。另外，加入这类化合物后，计数体系就变成切连科夫和普通液闪的混合体系了，由此可能带来化学淬灭。为了克服加入波长移动剂可能引起的化学淬灭，H．H．Ross设计了一种由两个同心室构成的石英测量瓶。内室盛计数溶液，外室放波长移动剂。但未得到普遍应用。在液闪测量中淬灭现象是影响计数准确性最重要的因素。淬灭分化学淬灭和颜色淬灭两类。在普通液闪计数中，化学淬灭经常是严重的，分子被去激而不发射可见光的辐射。在切连科夫计数中不存在化学淬灭，是由这个效应的性质决定的。没有化学淬灭，制样的自由度就大了。实验表明，强酸如硫酸、盐酸、磷酸、高氯酸，强碱如氢氧化钾、钠、铵，以及相应的盐都不明显降低切连可夫计数效率。在切连科夫计数中，存在紫外及可见光被吸收引起的颜色淬灭。例如，很普通的
离子就是强的吸收紫外光的物种，这就基本上限制了应用硝酸溶液去计数。有色溶液特别是黄色和红色比蓝色引起的淬灭要严重。淬灭引起计数效率降低和脉冲高度谱变化。较高能量核素的脉冲高度谱，发生淬灭时显著移向较低能量，强度有所减少。较低能量核素的高度谱移动较少，但强度降低显著。解决淬灭问题最理想的办法是消除产生淬灭的因素。(1)稀释法。当待测溶液的放射性水平足够高时，将样品进行稀释，使淬灭物质浓度低于引起淬灭的界限。(2)化学脱色。正因为切连科夫计数不存在化学淬灭，所以可使用强烈的化学手段使样品脱色，并已在粪、尿及血液样品的测量中广泛使用。当淬灭因素不能消除时，需要对淬灭影响进行校正。已经发展的校正方法有：内标定法、内道比法、外标定法、外道比法和分光光度法。这些方法已在普通液闪测量中广泛采用。切连科夫计数技术已应用到许多领域中的样品测量，如动物和植物组织、同位素制备、环境物质、反应堆排出流以及医学试验等。应用切连科夫计数时，按计数体系的不同可分为单一核素和多核素测量。对单一核素进行测量的技术已很成熟，已有10多种核素实现了切连科夫计数。其中，使用最普遍的是32P的测量，其次为90Sr－90Y。利用切连科夫辐射的特点，可以对多核素体系进行测量。例如，L．C．Brown利用阈能效应快速测定32P、33P混合物。32P应用切连科夫计数，而33P低于阈能则完全被“隐蔽”。有些核素的β能量较阈能高得不多，计数效率低，可以在它存在下应用道比法对硬β核素进行测量。如B．Carmon等完成了大量137Pc中切连科夫计数测量90Sr－90Y和106Ru－106Rh。α粒子的切连科夫阈能在1000MeV以上。通常α核素的能量远低于此值。因此，可以在α核素存在下测量β核素。(中国原子能科学研究院郭景儒研究员撰)