| 单词 | 共振激光蒸发 |
| 释义 | 【共振激光蒸发】 拼译：resonant laser ablation 又称共振激光溅射。激光蒸发是随着脉冲激光器的发展而诞生的一项用在固体样品分析和新材料制备上的光气化新技术。人们将一束脉冲激光聚焦在固体材料表面上，被激光照射处的材料在激光光子的轰击下，就以原子、分子或粒子团的形式从固体表面蒸发或溅射出来。这是一种比传统的热蒸发、离子溅射更有效的汽化手段。通常用于光气化的激光器是固定波长输出的Nd：YAG固体激光器或准分子激光器，因而在汽化过程中不会发生共振光电离，俗称非共振蒸发。共振激光蒸发是20世纪80年代后期才起步的一项新的探索。在激光共振蒸发中，用一可调谐的染料激光器取代固定波长输出的激光器，并将激光输出波长调在与所研究的原子或分子的某一电子跃迁的共振波长上，使得样品在被气化的同时实现共振激发乃致电离，从而有选择地增加了某种离子的产额。这是激光蒸发和激光共振电离两先进技术的一种有机结合，将其用于样品分析上，使其灵敏度有了很大程度的提高。 早在20世纪60年代，伴随着第一台脉冲红宝石激光器的诞生，人们就开始了用激光作为固体材料气化手段的探索，但是直到高能量脉冲激光器商品化的80年代，这项研究才迅速发展起来，到1985年已开始形成了一门独立的热门学科，出现了以激光蒸发为气化手段的固体样品分析仪器。最典型的仪器是激光诱导质谱仪(LIMA)和激光微区探测质谱仪(LAMMA)。虽然高度聚焦的激光可使几个微米大小的微区探测成为可能，但由于采用的是非共振蒸发，离子的产额很低，通常比中性粒子小2～3个数量级，从而限制了探测灵敏度。1985年，法国米勒(J．F．Muller)等人在用他们的LAMMA系统对分子膜进行分析时，用一台波长可调谐的染料激光器取代常规用的固定波长输出激光器，结果发现激光波长对离子产额影响很大；波长变短，产额增高。这是将可调谐染料激光器用于激光蒸发技术上的第1次成功尝试。1987年，米勒他们在试图用共振电离来提高探测灵敏度的试验中，用一束波长可调谐激光实现激光汽化和共振电离两过程获得成功。他们分别对不同基体材料中的不同含量的金属镉(Cd)、铜(Cu)和钼(Mo)进行共振和非共振探测比较，发现将激光波长调在与任一金属电子跃迁的共振波长时，这种金属离子的产额比在偏离共振波长0．4～0．7nm时的离子产额增强；其增强倍数为5～50倍(因基体材料的不同而不同)，例如，在环氧树脂中的铜离子在共振时增强了50倍，而在白朊中的铜离子却只增加5倍，这种现象被认为是基体效应所致。值得一提的是，与以往用固定波长激光作的探测相比，共振蒸发时的探测灵敏度有了很大的提高，如：环氧树脂中铜的探测极限从20nm降为只有0．04nm。1988年，美国庞(H．M．Pang)和扬(E．S．Yeung)分别在真空和充有缓冲气体、氦气的条件下做了相似工作。他们用的样品是Na0．7WO3和纯金属铜。在他们的实验装置中没有质谱仪，离子信号的收集通过一对加了高压的电极来实现；单个激光脉冲作用下从固体表面释出的粒子总量可以通过氦气和释出粒子间的碰撞所产生的声波来监测。在真空条件下，共振蒸发时的离子产额获得了高达70倍的增强，但与米勒他们的结果相比，铜和钠的共振波长都出现了更大的展宽，分别为2．2和1．4nm，在有一个标准大气压的氦气情况下，共振宽度增加到6nm，粒子间的碰撞被认为是这种非常展宽的主要机制。他们的声波监测表明，共振蒸发和非共振蒸发两种情况下，单个激光脉冲所产生的粒子总量完全相同，从而证实了共振电离是导致离子产额增强的唯一机制。80年代末，英国李丁汉(K．W．D．Ledingham)等人建立了一套共振电离质谱分析系统(RIMS)。在这套系统中，样品的汽化和共振电离是在不同时间、不同空间里分别通过两台不同的激光器来实现的，称之为激光蒸发共振电离光谱技术(LARIS)。它不仅有很高的灵敏度而且不受基体效应的影响，但操作过程比较复杂。于是，他们在建立此系统的同时开始了用一台激光器实现两过程的研究。在他们的实验中，一束弱聚焦的染料激光以5度左右的掠射角入射样品，光照区域内的样品表层被脉冲前期的激光汽化而后被同一脉冲的后期激光电离，离子信号通过一时间飞越质谱系统来记录。用这装置分别对钙(Ca)和半导体材料砷化镓铝(Al0．3Ga0．7As)中的铝(A1)和镓(Ga)进行共振蒸发，取得了高达2个数量级的离子产额增强，且共振波长宽度只有0．05nm；在共振电离谱上，镓的两个同位素很易分辨，且它们的离子产额之比与它们的丰度比吻合得很好。他们将这种用一束激光实现固体汽化和共振电离两过程的技术命名为共振激光蒸发(简称RLA)。将用此技术得到的钙的电离谱与用LARIS技术记录的电离谱比较，两者的共振位置、共振宽度完全一致，从而证实了共振激光蒸发中的共振电离发生在粒子被汽化以后的假设。在这期间，在这个实验室做访问的中科院物理所的汪力也参加了这项技术的研究，他以砷化镓(GaAs)中的镓为研究对象，对其共振电离谱的线型、展宽机制以及激光能量对离子产额的影响作了较深的探讨，提出了激光诱导碰撞展宽和能量累积碰撞电离的假说，使这项技术的研究上了一新的台阶。目前，他们正致力于将此技术用在微量探测上，已经取得了10－6量级的探测灵敏度；对标准钢样品中的微量铝的探测获得了令人满意的结果。从含500nm铝的钢中测得的离子信号比从含5000nm铝的钢中测得的离子信号小了5倍。最近，这个实验室正在用以45度入射角的激光对不同基体中不同含量的锰(Mn)进行探测，结果比用在掠射角入射的RLA所用的激光脉冲能量更低的激光(约10μJ)也获得了nm量级的探测灵敏度；当基体材料为铝时，锰的探测极限甚至小于1nm。共振激光蒸发技术作为一门新的实验技术，只有几年的研究历史，由于需要稳定输出的可调谐激光器和高真空系统，当前世界上从事这项技术应用研究的人还不很多。虽然它已在微量探测上显示出灵敏度高、要求的激光能量低和对样品破坏少等优点，但由于受基体效应、激光能量起伏等因素的影响，共振激光蒸发微量探测还停留在定性或半定量分析阶段。可望随着脉冲可调谐激光器的不断完善和趋于普及，这项技术的应用研究将会揭开新的篇章。当前对这项技术应用研究的热点已从原子转向分子，特别是生物大分子(如蛋白质)的研究，力图与最新发展起来的基体辅助激光解吸电离技术(Matrix-Assisted Laser Desorption Ionisatiion)相互补充，成为生物大分子质量测定和蛋白质结构信息研究的有力工具。【参考文献】：1 Muller J F, Krier G,et al, J Mass Spectrom Ion Proc,1985, 64 : 127:1382 Verdun F R, Krier G, Muller J F. Anal Chem, 1987, 59 : 1383～13873 Pang H, Yeung E S. Anal Chem,1988,61 : 2546～25514 McLean C J, et al. Int J Mass Spectrom. Ion Processes,1990,96:R1～R7(英国格拉斯哥理工大学郑荣儿博士撰) |
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